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       中國科學技術大學馬騁教授課題組在鋰電池固態電解質的離子傳輸機理上取得重要發現。研究者用球差校正透射電鏡直接觀測到了一種奇特的非周期性機構。該結構盡管只有一個原子層厚，但卻能對鋰離子的傳輸產生顯著影響，從而成為除了晶界、點缺陷以外的又一類需要受到固態鋰電池研究者密切關注的非周期性結構。該研究成果近日以“Single-atom-layer traps in a solid electrolyte for lithium batteries”為題發表在國際著名學術期刊《Nature Communications》上。

 

       全固態鋰電池因兼具安全性和高能量密度成為當前電池研究的熱點，而成功構筑這一電池的關鍵在于找到合適的固態電解質。為了有針對性的設計具備高離子電導率的固態電解質，研究者必須先充分理解其中鋰離子的傳輸機理。對固態電解質而言，擾動理想晶體結構的“非周期性結構”可以對離子電導率帶來數量級的改變，因此它們對于理解離子傳輸機理至關重要。以往的研究中，受到普遍關注的非周期性結構主要包括晶界和點缺陷這兩大類，而上述工作則發現了一類新的可以劇烈影響離子傳輸的非周期性結構。通過球差校正透射電鏡對經典固態電解質Li0.33La0.56TiO3的觀測，研究者發現了大量單原子層缺陷，并且這些缺陷相互之間會形成閉合回路。顯微學和理論計算的綜合分析表明，盡管這些缺陷只有一個原子層厚，它的特殊原子構型卻可以徹底阻止鋰離子穿過。當這些缺陷相互結合形成閉環時，被封閉體積中的鋰離子將無法逃離，而其外部的鋰離子也無法進入，從而使得這部分材料實質上無法參與離子傳輸。電鏡觀測已證實該現象在樣品中大量存在，而且Li0.33La0.56TiO3的離子電導率將因此下降約1-2個數量級。研究者把這種獨特的非周期性結構命名為“單壁鋰阱”（single-atom-layer trap, SALT）。在未來的研究中，如果能減少甚至避免單壁鋰阱的形成，離子電導率將獲顯著提升。研究者正在往這個方向進行進一步探索。這一發現為離子傳輸機理的研究和材料的設計優化都提出了新的方向。《Nature Communications》的審稿人對該工作給予高度肯定，認為“這篇文章讀起來激動人心，報道了一個非常新奇的觀測結果”(“this was an exciting manuscript to read, reporting on a very novel observation”)，并且認為 “它將在固態電解質/固態電池領域，甚至更普遍的在材料科學和電子顯微學共同體中激起廣泛討論”（“I would … expect that it stirs up quite some discussion both in the solid electrolyte/solid-state battery field as well as generally in the material science and electron microscopy communities”）。

 

      該論文的第一單位為中國科大，共同第一作者依次為中國科大的博士生朱峰、美國馬里蘭大學的博士生Md Shafiqul Islam、美國Ames Laboratory的Lin Zhou博士，共同通訊作者依次為美國馬里蘭大學的莫一非教授和中國科大的馬騁教授。該工作得到了科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學技術大學創新團隊培育基金等項目的資助。

 

       論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15544-x